Podľa mňa je asi najviac zlé napr. to, že sa rozhoduješ podľa textových hodnôt tlačidla a čas máš uložený len v tých NumericUpDown a v žiadnej premennej alebo aspoň prístupný v nejakej vlastnosti.

Pridal by som vlastnosť formulára Time, ktorá by slúžila na zistenie a nastavenie času vo formulári (hodnoty v NumericUpDown).

Pri kliknutí na tlačidlo Štart/Stop by som sa rozhodoval podľa timer.Enabled (a nie podľa textu "Štart"/"Stop"). To nastavenie na 0 v prípade -1 by som odtiaľ vyhodil (ani by som nedovolil, aby sa tam taká hodnota mohla dostať).

V obsluhe ticku pre timer by bolo iba Time = Time.Subtract(TimeSpan.FromSeconds(1)) a za tým kontrola, či nie je čas rovný nule. O celú logiku toho, že minúta má 60 sekúnd sa potom nemusíš starať a nastavenie hodnôt v NumericUpDown-och sa spraví v tom nastavení vlastnosti Time.

Combobox s predvolenými hodnotami by som naplnil v konštruktore formulára (alebo v OnLoad) tak, aby jeho položky mali vo vlastnosti Tag hodnotu typu TimeSpan (prípadne by som sa k tomu času dostal z nejakého poľa podľa indexu zvoleného prvku). Pri zmene by sa potom už len vlastnosť formulára Time nastavila podľa tejto hodnoty a nie podľa reťazca.

Edit: Nerozmýšľal si nad tým, že by si začal radšej jazykom C#?