Protože "sčítáš" dva řetězce.

 string s = textBox1.Text;
            string[] pole = s.Split('+');
            try
            {
                int cislo_a = Convert.ToInt32(pole[0]);
                int cislo_b = Convert.ToInt32(pole[1]);
                
                label1.Text = cislo_a + cislo_b;

            }
            catch
            {
               label6.Text = "Špatně zadané číslo";
            }