Přidáš si do projektu novou třídu:

using System;

public static class StringExtensions
{
   public static bool ContainsIgnoreCase(this String str, String substring)
   {                            
      return str.IndexOf(substring, StringComparison.CurrentCultureIgnoreCase) >= 0;                      
   }
}

A pak ten kód nahradíš na:

var query = from o in App.tKontakty
    where o.jmeno.ContainsIgnoreCase(Hledat.Text)
    || o.popis.ContainsIgnoreCase(Hledat.Text)
    || o.linka.ContainsIgnoreCase(Hledat.Text)
    || o.mistnost.ContainsIgnoreCase(Hledat.Text)
    || o.patro.ContainsIgnoreCase(Hledat.Text)
    || o.poznamka.ContainsIgnoreCase(Hledat.Text)
    select o;

Samozřejmě to ContainsIgnoreCase si můžeš přejmenovat na něco jiného.

A malá poznámka: už Komenský říkal, že se má učit od jednoduchého a pak teprve přidávat složité. Zkus to taky tak. Protože evidentně neznáš základy a začínáš věcmi, na které zatím nestačíš.